玩家可以捕捉的神兽共有9只，包括三神鸟（火焰鸟、闪电鸟、急冻鸟）、超梦、雷公/炎帝/水君（三选一）、洛奇亚、迪奥西斯以及古拉顿。这些神兽分布在关东地区及周边岛屿的不同地点，捕捉条件与方式各有差异，需结合剧情进度和特殊道具才能完成收服。
三神鸟作为最早可遭遇的传说宝可梦，分别栖息在特定场景：火焰鸟位于1号岛灯火山山顶（Lv50），闪电鸟在无人发电厂深处（Lv50），急冻鸟则需在双子岛最深处通过推岩石堵住瀑布后出现（Lv50）。急冻鸟的捕捉需要按照上→右→下→左的顺序推动岩石，操作错误会导致瀑布无法封闭。超梦作为剧情核心神兽，需在通关后前往华蓝洞窟最深处挑战Lv70的个体，其MEGA进化石会在捕捉后自动获得。
雷公、炎帝、水君三只神兽的获取与初始选择的御三家相关：若初始选择小火龙，通关后可在关东地区草丛随机遇到Lv50的水君；选择妙蛙种子则对应炎帝，杰尼龟对应雷公。洛奇亚（Lv70）需前往第八座彩虹岛右下方，而迪奥西斯（Lv30）需在第九座彩虹岛完成拼图后触发。古拉顿作为地面系神兽，隐藏在1号岛火焰山地下，建议携带高级球以提高捕捉成功率。
部分神兽需要满足隐藏条件：如冰神柱出现在双子岛滑冰场，需通过特定滑行路径激活；吉拉奇则需登上幽灵塔顶楼才能遭遇。捕捉时建议将目标血量压制至红色状态，并施加睡眠或冰冻异常状态，时间球在战斗超过30回合后效果优于高级球。使用喷雾剂可避免遭遇低级野生宝可梦干扰，提升神兽出现概率。
